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我校化学与环境科学学院科研团队在Nature旗下期刊Communications Chemistry发表最新研究成果

时间:2025-10-15 浏览量:

近日,化学与环境科学学院包永胜科研团队在Nature旗下期刊Communications Chemistry(中科院一区Top期刊)发表了“非酶褐变葡萄糖负载的钯单原子/团簇共催化剂打破C(sp3)-H芳基化的活性-选择性权衡”(Palladium single-atom/cluster cocatalyst supported on non-enzymatic browning glucose breaks the activity-selectivity trade-off in C(sp3)-H arylation)的最新科研成果。

均相钯催化惰性C-H键与碘苯的直接偶联反应是一个合成天然产物、有机功能材料的先进方法。但是这种方法面临催化剂/产物分离困难、贵金属难回收等局限,很难用于大规模工业化生产。另外,螯合辅助策略是实现精准控制C-H键的选择性活化的常用方法,但是已经报道的多相钯催化剂,如钯纳米颗粒和钯单原子,在螯合辅助C-H键活化反应中很难兼顾高催化活性和高选择性。针对上述科学问题,研究团队利用食品科学中常见的美拉德反应,开发了一种非酶褐变葡萄糖负载的钯单原子/团簇共催化剂,用于多种惰性C-H键与碘苯的直接偶联反应的高效、稳定多相钯催化剂。

图说:食品科学与化学学科交叉——非酶褐变葡萄糖负载的钯单原子/团簇共催化剂

研究团队利用多种表征手段证明,钯单原子/团簇与载体中多种配位基团,尤其是亚胺基团,形成了强金属-载体相互作用(SMSI)。这种SMSI能够在反应过程中稳定高价态的钯活性位点于载体表面,从而打破了经由PdII/PdIV催化循环的螯合辅助C(sp3)-H芳基化反应的活性-选择性权衡,实现了脂肪C(sp3)-H键的高效选择性功能化。

图说:钯单原子/团簇共催化剂的表征。图片来源:Commun. Chem.

该研究依托内蒙古自治区绿色催化重点实验室(2024年重组)的科研力量与成果数据,并得到国家自然科学基金(22261044)、内蒙古自治区高等学校创新团队(NMGIRT2302)、内蒙古科技计划项目(2025KYPT0075)等项目的支持。

论文链接https://doi.org/10.1038/s42004-025-01693-x